אביו: ר' ישראל.
אמו: חיה פיגא.
אשתו: מלכה (בזיווג שני).
בניו: מזיווג ראשון – עמרם. מזיווג שני – ר' אברהם יצחק ואשר זליג.
בנותיו: מזיווג ראשון – צפורה. מזיווג שני – אלטה רבקה גיטל (בעלה ר' אלעזר הלר), דבורה (בעלה ר' יצחק לורברבוים) ושרה (בעלה ר' יוסף משה הורביץ).
אחיו: משה יהודה לייב.
סבא: ר' אברהם פרץ (מצד אביו), ר' יצחק (מצד אמו).
סבתא: רייזל (מצד אביו).
מורו: ר' אברהם דב מאוורוטש (בעל "בת עין").
מתלמידיו: ר' רפאל זילברמן.

נולד בשנת ה'תקמ"ו בעיירה אוחניה (פולין).
הינו צאצא לבעל ה"תוספות יום טוב" [אמא של סבו (ר' אברהם פרץ) הייתה נכדה של בעל ה"תוספות יום טוב"].
למרות היותו ילד שובב ניכר בכישרונותיו המיוחדים, בפיקחותו ובזריזותו. שקד על לימוד התורה יומם וליל, מעת לעת הגיע יחד עם סבו (ר' אברהם פרץ) אל ר' יעקב יצחק הורוויץ [ה"חוזה מלובלין"] שחיבבו וקרבו וכבר בנערותו קיבל "סמיכה" לרבנות.
עלה לארץ ישראל יחד עם סבו, אביו, אמו, אחיו ושתי אחיותיו ובדרך שודדי ים שדדו את כל רכושם וחטפו את שתי אחיותיו. בהגיעם לארץ ישראל אביו וסבו הפליגו מייד לווינה (אוסטריה) על מנת לחפש את שתי אחיותיו ונפטרו בחו"ל ויחד עם אמו ואחיו התגורר בצפת.
על אף המצב הכלכלי הקשה והרעב שקד על לימוד התורה ולא ביקש עזרה מאיש. אסף גחליליות ולאורן למד תורה יחד עם אחיו גם בלילות החשוכים ולעיתים הסתפק באכילת עשבים.
נשא אישה ולמחייתו עסק בשחיטה. התעמק בלימוד תורת הנסתר, ערך תעניות וסיגופים עד שרבו (ר' אברהם דב מאוורוטש) הרגיש בדבר והשפיע עליו לחדול מסיגופיו. כל לילה התעורר בחצות טבל במקווה ולא יצא מהמים הצוננים עד שסיים לומר את ספר התהילים. במשך שנה נהג להשתטח כל יום שישי אחר תפילת שחרית על ציונו של האר"י [רבי יצחק לוריא אשכנזי] ולומר שם את כל ספר תהלים בכדי לכפר על הטרחה שגרם לאר"י להתגלות אליו ולהסביר לו עניין תמוה בכתבי האר"י. ערך "שאלות חלום" ונהג לכתוב בפנקס את השאלות והתשובות שהשיבו לו מן השמים אולם בענוותנותו הסתירו ורק לאחר פטירתו הפנקס התגלה.
היה בקי גם בשפות לטינית וערבית ובעצת מורו למד את חכמת הרפואה וטיפל בחולים יהודים וגויים מבלי לקבל אף טובת הנאה כלשהי, העניק סיוע כספי לחולים יהודים וגויים וכאשר הערבים שקיבלו את עזרתו הרפואית הביאו לביתו מתוצרתם החקלאית פקד על בני ביתו לא לקבל דבר ורק להבטיח כי לא יפגעו ביהודים.
ברעש האדמה שפקד את צפת בכ"ד טבת ה'תקצ"ז איבד את רעייתו ושלושת ילדיהם, היות ונפגע אנושות בידו ולא התאפשר לו להמשיך לעסוק בשחיטה מונה למפקח על השובי"ם [שוחטים ובודקים]. היות והיה בקי בשפה הערבית מונה על ידי מורו לייצג את הקהילה בפני השלטונות ולסייע בשיקום ובבניינה של צפת. כעבור זמן קצר נשא לאישה את בתם של הגביר ר' אשר זליג ברב"ש ומרת גנסיא ובכסף הרב שקיבל כנדוניה רכש ספרים וכתבי יד עתיקים.
בשנת ה'ת"ר הצטרף ל"חברה קדישא" שייסד ר' אברהם דוב מאוורוטש.
התפרסם כאיש קדוש הפועל ישועות ולאחר פטירת ר' אברהם דב מאוורוטש בשנת ה'תר"א החל לכהן כרב ואב"ד [אב בית דין] הקהילה האשכנזית בצפת אולם סבר כי לאחר כהונת מרן בעל ה"בית יוסף" כרב העיר צפת אין לבאים אחריו ליטול לעצמם את התואר 'רב' או 'אב"ד' ועל כן נהג לחתום "הק' שמואל העליר" בלבד. התפלל תפילת שחרית בנץ ולאחר התפילה ניגש מייד לפקח על השובי"ם בבית המטבחיים, טיפל בחולים ושימש כמוהל ללא נטילת תשלום. בשובו לביתו קיבל בסבר פנים יפות את ההמונים שהמתינו לו לאחר שאכל את ארוחת הבוקר. הסתתר במקומות שונים על מנת לפנות זמן להשיב לשאלות הלכתיות שהופנו אליו מכל העולם ולהתכתב עם רבנים מחו"ל אולם לאחר שהצליחו למצוא את כל מקומות מחבואיו המתין לשעות הלילה המאוחרות בכדי שיוכל לעיין בנושאים הלכתיים שונים וטבל את רגליו בכלי מלא מים קרים על מנת להישאר ערני. הקפיד על שמירת המסגרות הדתיות ועל שימוש בשפה העברית, תמך בניסיונות למציאת פרנסה בהתיישבות חקלאית סביבות צפת. מילא את מקום מורו כ"ממונה כולל החסידים" וטיפל בחלוקת כספי הצדקה שהגיעו מחוץ לארץ למרות ההשמצות שספג והעלילות שהפיצו עליו יריביו בגין מחלוקות בדבר חלוקת הכספים. נודע באהבתו לכל יהודי, חילק פרוטות לילדים שפגש ברחוב ואף נהג להשלים בין ילדים שהתקוטטו ביניהם. שימש כ"בעל תוקע" בראש השנה. ניצל את קשריו הטובים עם נכבדי הערבים ופקידי השלטון לטובת הישוב היהודי והצליח לבטל גזירות רבות ועלילות. בהשתדלותו תרמה נכדתו של ר' ברוך ממז'יבוז' (חנה) סכום כסף להקמת בית רפואה.
בל' ניסן ה'תר"ם נפטרה זוגתו (מלכה) וכעבור שנה וחצי בכ"ד תשרי ה'תרמ"ב נפטרה בתו הבכירה והשאירה אחריה ארבע יתומות צעירות.
היות ובנו היחיד (ר' אברהם יצחק) איבד את מאור עיניו הקדיש את אלפי הספרים שחלקם עתיקים ויקרים לטובת הציבור ובצוואתו הקדיש את ביתו לשמש מקום לתלמוד תורה בלבד שיקרא "מדרש שמואל".
בשנת ה'תרמ"ג הוענקה לו נתינות בריטית ובחודש ניסן רגלו נשברה ומאז רותק למיטתו. בראש השנה שנת ה'תרמ"ד באר כי בתפילת מוסף אומרים 'לחיים ולא למוות' כי בקשתנו שנגיע למספר "לחיים" [בגימטרייה = 98] ולא להגיע ל-100 שנה שאז האדם כבר בבחינת 'למוות' ככתוב בפרקי אבות פרק ה' כאילו עבר ובטל מן העולם וכעבור ארבעה חודשים השיב את נשמתו ליוצרה בגיל תשעים ושמונה.
מספריו:
• דברי משפט (ק)
• דרך נשר (ק)
• טהרת הקודש
• כבוד מלכים (ק)
• פרישה: בעניין תולעים בכבד
• רפואות וסגולות (ק)
• שם משמואל: שו"ת (ק)